2004年10月,出演作家海岩的监狱题材剧《深牢大狱》,饰男一号刘川。2005年11月,周一围参演全景式反映滇西抗战剧《滇西往事》,饰英勇无畏的碟报人员章子雄。
2006年6月,在赵薇主演的情感剧《谢谢你曾经
爱过我》中饰侯志杰;周一围在都市爱情伦理片《真情无限之继母》中的李大宇。
2007年1月22日,在北京保利剧院落幕的“2006娱乐大典”上,周一围获得了“电视剧年度最佳新人奖” ;5月,与杨若兮、修宗迪领衔主演国内第一部全面反映楼市商战的《楼王之谜》,饰演具有双重性格的复仇者童瞳 ;9月,周一围在描写上个世纪80年代那一段青葱岁月的怀旧故事《空巷子》中饰热忱自信的陈大明。
2008年1月17日,周一围参演了“新浪-蒙牛2007网络盛典”在北京长安大戏院举行了盛大而隆重的颁奖典礼,并获年度新人奖;4月,与张檬合作,主演了奥运献礼片《国球女孩》饰秦海滨;5月,参与傅东育执导的家族纷争的民国戏《名门劫》的拍摄,饰善良中庸的颜正清 ;同年,领衔主演农村偶像剧《八百里洞庭我的家》,饰演村民中的偶像罗再来。
2009年3月,在欧阳震华主演的古装神话剧《天师钟馗》中饰潘文杰;4月,与田中裕子、殷桃联袂主演清宫戏《苍穹之昴》,周一围在剧中饰演人格完美的梁文秀;同年,主演人物历史剧《
孔子春秋》,饰孔子的徒弟子贡。
2010年7月,与林心如、李依晓共同参演都市情感剧《
独家披露》,饰祝五一 ;8月,出演建党90周年献礼影片《
建党伟业》,饰爱新觉罗.载沣;9月,参与穆德远执导的
红色献礼剧《中国
1921》的拍摄,饰邵飘萍;11月,周一围在建党九十周年献礼影片《湘江北去》中出演学者胡适[20] ;同年,周一围主演公益电影《盲人电影院》,扮演了刚毕业的
大学生陈。
2011年2月,参演林心如工作室出品的古装宫廷戏《倾世皇妃》,周一围饰演柴荣王子;5月,搭档杨若兮、杨童舒联袂主演兵团情感戏《像兄妹一样手拉手》,饰演宣传干事贾正军;6月,参演了辛亥革命一百周年献礼影片《国父孙中山》,在该片中挑战“革命反派”陈炯明;10月,拍摄了由刘伟强导演、陈可辛监制的武侠电影《血滴子》,饰杀手布喀;11月,客串都市励志剧《囧人的幸福生活》,周一围饰文杰;12月,拍摄以民国时期枣庄煤矿为基本背景的历史剧《独有英雄》,塑造了从角儿向实业救国的企业家蜕变的马玉郎。
2012年4月,在黄力加执导的都市家庭剧《妯娌的三国时代》中饰戴宁 ;8月,出演了谭朗昌执导的都市情感剧《恋爱的那点事儿》,塑造了温暖痴情不吝付出的“萤火男”窦楠一角;11月,参与由周渝民、刘诗诗共同主演的爱情电影《回到爱开始的地方》,在片中塑造了高富帅好男人程志远;与马苏共同主演年代悬疑电视剧《烈焰》,饰演刑涛桀骜不驯、做事果断的邢涛。
2013年2月,主演了李云亮执导的改编自网络军事作品的《遍地狼烟》,周一围饰中衫正;6月,在路阳执导的浪漫武侠电影《
绣春刀》,周一围饰丁修;同年,与张铎、
朱丹、黄小蕾共同出演内地首部律政作品《金牌律师》,周一围饰演的“痞子律师”苏东。
2018年,出演由黄轩、Angelababy主演的都市创业电视剧《
创业时代》,在剧中饰演技术青年罗维。
2019年6月27日,参演曹盾导演执导的电视剧《
长安十二时辰》,在剧中饰演龙波。